触媒材料の分子動力学シミュレーションは、汎用のグラフニューラルネットワークを使用して実行されました...
触媒材料の分子動力学シミュレーションは、汎用のグラフニューラルネットワーク力場（GNN力場）を使用して実行されました。使用したGNN力場は、Facebookとカーネギーメロン大学が主催するオープンカタリストプロジェクトが開発したもので、触媒材料を対象とした約1億3000万件の第一原理計算結果の学習データです。幅広い触媒材料の分子動力学計算として構築されています。今回は、Ni系触媒を用いてCO2メタン化反応の解析を行いました。
ザ・カンパニー 2 メタン化反応式は CO 2 + 4時間 2 → チャネル 4 + 2 時間 2 O、でもここでは、以下の反応過程にあるように、水素分子が解離して触媒表面に吸着されて水素原子になり、COになります。 2 分子に水素を加えることで進行すると仮定されます。
触媒モデルはNi（111）面で、Ni原子の一部がMgとFeに置き換わったケースも調べました。図1は反応開始時の計算モデルです。化学反応の計算には、ナッジド・エラスティック・バンド (NEB) 法を用いました。NEB法は、反応の開始状態と終了状態の構造から遷移状態を検索する方法です。使用したGNNはディムネット++でした。
図2は、NEB計算から得られたメタン化反応のアニメーションを示しています。水素化が進むと水分子が脱着し、最終的にメタン分子が生成されることがわかります。このような第一原理計算を用いてNEB計算を行うと、膨大な計算時間がかかりますが、ここでは、1回の反応過程でのNEB計算にかかる時間はほんの数分で、計算も非常に高速です。これで終了です。
図3は反応プロファイルを示しています。反応の速度決定過程は、水分子の除去過程であることがわかりました。表2は、速度決定過程の活性化エネルギーを示しています。NiをMgに置き換えると、活性化エネルギーがわずかに減少することが確認されました。
モデル活性化エネルギー速度決定プロセス Ni1.65 eV (8) NiMG 1.63 eV (4) NiFE 1.79 eV (8)
表1 速度決定プロセスの活性化エネルギー
触媒反応は汎用のGNN力場を用いて分析できることを確認した。
第一原理計算では膨大な計算時間を要する化学反応探索を、汎用のGNN力場を利用すれば数分で完了でき、化学反応探索を高速に行うことができます。
