今回は、ニューラルネットワークMDを用いて全固体電池に使用される固体電解質中のLiイオンの拡散を解析する例を紹介します。
今回は、ニューラルネットワークMDを用いて全固体電池に使用される固体電解質中のLiイオンの拡散を解析する例を紹介します。第一原理計算を用いて固体中のイオン拡散を解析する場合、通常は第一原理分子動力学 (第一原理MD) を用いてイオンの動きを直接追跡する方法が用いられます [1]。しかし、第一原理MDを用いてイオン拡散経路を完全に再現するためには、長期MD計算の結果を用いてイオン分布を統計的に評価する必要があるため、計算コストが非常に高くなります。そこで今回は、第一原理計算と同じ計算精度でMD計算を高速に実行できるニューラルネットワークMDを用いて、固体電解質中のLiイオンの拡散分布を評価しました。
ここでは、Li 3へのLiイオンの拡散を調べました PS 4 固体電解質およびLiとして 3 PS 3.75 O 0.25 、一部にLiが酸素ドープされています 3 PS 4 。図1と表2は、トレーニングデータに使用した計算モデルと計算条件を示しています。トレーニングデータは、第一原理計算コードVASPを用いて第一原理MDから計算したデータを用いて作成しました。また、ニューラルネットワークMDライブラリにはDeepMD [2] が使用されました。
トレーニングデータを作成するには、広範囲の温度と圧力条件を課す第一原理分子動力学計算を何度も実行する必要があるため、通常のクラスタコンピュータ環境で計算を順番に実行することは膨大です。計算時間はかかりますが、クラウドシステムを利用することで、第一原理計算の度合いをすべて同時に実行し、潜在的な学習を短時間で行うことができます（図2）。
図3は、Deep MDを使用した潜在的な学習の結果を示しています。第一原理の計算結果ですが、エネルギーは約0.002eVの誤差で学習でき、原子にかかる力は約0.07eV/åの誤差で学習できます。
第一原理MDとニューラルネットワークMDの計算時間を比較すると、MD1000ステップに必要な時間は、36コアを使用した場合で約12000秒であるのに対し、ニューラルネットワークMDでは90秒です。ニューラルネットワークMDを使用すると計算が100倍速くなることが確認されました。
生成されたニューラルネットワークポテンシャルデータを使用して、LiでのLiイオンの拡散率を評価しました。 3 PS 4 とLi 3 PS 3.75 O 0.25。 図4で用いた計算モデルと計算条件を表2に示します。LAMMPS はすべての分子動力学計算に使用されます。拡散係数は、一定エネルギー分子動力学計算 (NVE) で求めたLiイオンの平均二乗変位を用いて以下の式で評価しました。
Li 3のMD計算結果のアニメーション PS 4 とLi 3 PS 3.75 O 0.25 左に表示されています。高温 (600K) および高イオン伝導状態では、格子間をジャンプする規則的な伝導経路をたどらずにLiイオンが不規則に分布していることが確認でき、Li-PS型電解質の実験結果を確認することができます。その結果を再現することです。
図5は、Liイオンの平均二乗変位の計算結果を示しています。Li の結果を比較しています。 3 PS 4 とLi 3 PS 3.75 O 0.25は、酸素ドーピングがLiイオンの平均二乗変位を増加させることを示しています。 また、低温状態での平均二乗変位の増加傾向は、シミュレーション時間が50ps以上でないと確認できないため、低温状態でのイオン伝導度を第一原理計算で評価することは困難ですが、ニューラルネットワークではMD、nsです。長時間のシミュレーションが可能なため、低温状態でのLiイオン伝導度の評価も可能です。
図6は、図5で得られた平均二乗変位の計算結果からLiイオンの拡散係数を評価した結果です。Liの結果を比較してみます。 3 PS 4 とLi 3 PS 3.75 O 0.25 、酸素ドーピングはLiイオンの拡散率を高め、イオン伝導性を向上させる可能性があることが確認されました。
この方法を適用することで、次のような展開が期待できます。
(1) MIとの連携によるイオン伝導度、ドーパントタイプ、ドーパント濃度の最適化
(2) 電極/電解質界面を考慮したニューラルネットワークMDによる界面抵抗の評価
[1] R. Xiao、H. Li、L. Chen、「結合原子価法と密度汎関数理論の組み合わせによる高速リチウムイオン伝導体のハイスループット設計と最適化」、Scientfic Reports、5、1（2015）
[2] ハン・ワン、リンフェン・チャン、ジエクン・ハン、ウェイナン・E.「DeepMD-Kit：多体ポテンシャルエネルギー表現と分子動力学のためのディープラーニングパッケージ。」コンピューター・フィジックス・コミュニケーションズ 228 (2018): 178-184
オリジナルソース: https://ctc-mi-solution.com/ニューラルネットワークmdを用いた全固体電池電解/
